Năm 1997, anh tham gia thử giọng cho một nhóm nhạc Ai-len mới, nơi anh đã được phát hiện bởi quản lý của nhóm Boyzone, Louis Walsh. Và Walsh mời anh tham gia vào dự án mới của ông, Westlife. Anh là thành viên của Westlife cùng với Kian Egan, Mark Feehily, Shane Filan và Brian McFadden.

Album đầu tiên của anh cùng Westlife đá phát hành tháng 11 năm 1999, có tên Westlife. Cùng với Westlife, Byrne đã có 14 bài hát và 7 album đứng ở vị trí số 1 ở Vương quốc Anh, bán được 40 triệu bản trên toàn thế giới.[4]

Byrne cũng là đồng tác giả của một vài bài hát cùng với các thành viên của nhóm, trong dó có:[5]

• Nothing Is Impossible
• Don't Let Me Go
• When You Come Around
• Imaginary Diva
• Reason For Living
• Crying Girl
• You Don't Know
• Never Knew I Was Losing You
• Where We Belong
• Singing Forever
• I Won't Let You Down
• You See Friends (I See Lovers)
• I'm Missing Loving You